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          研究成果 | 新污染物視角下流域人類(lèi)活動(dòng)帶來(lái)的海洋生態(tài)風(fēng)險——非靶向篩查方法構建到珠江口新污染物監測評估

          發(fā)布時(shí)間: 2024-05-15  來(lái)源:華南生態(tài)環(huán)境監測分析中心(南海生態(tài)環(huán)境監測評價(jià)研究中心)
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          近期,生態(tài)環(huán)境部華南環(huán)境科學(xué)研究所(生態(tài)環(huán)境部生態(tài)環(huán)境應急研究所)謝丹平研究團隊在環(huán)境領(lǐng)域知名期刊Science of the Total Environment(中科院一區Top期刊,影響因子:9.8)發(fā)表論文 “Anthropogenic-induced ecological risks on marine ecosystems indicated by characterizing emerging pollutants in Pearl River Estuary, China”,論文DOI:10.1016/j.scitotenv.2024.172030。

          成果簡(jiǎn)介

          該研究成果基于構建的高分辨質(zhì)譜非靶向篩查、數據處理和數據分析方法,探索了珠江入??诩爸榻诤S蛐挛廴疚镔x存特征、污染來(lái)源和生態(tài)風(fēng)險,從有效防控流域人類(lèi)活動(dòng)帶來(lái)海洋生態(tài)風(fēng)險的角度,形成重點(diǎn)關(guān)注新污染物及主要源頭管控策略。研究成果為環(huán)境新污染物篩查識別提供了系統的監測分析方法,并以珠江口為例,從新污染物生態(tài)風(fēng)險角度提出流域人類(lèi)活動(dòng)帶來(lái)的河口海洋生態(tài)安全問(wèn)題不容忽視,為環(huán)境新污染物調查監測與風(fēng)險管控提供了技術(shù)方法和策略啟發(fā)。

          引言

          化學(xué)品的大量生產(chǎn)和使用導致進(jìn)入環(huán)境的新污染物種類(lèi)繁多、分布廣泛,并逐步對環(huán)境質(zhì)量持續改善和生態(tài)安全保障構成潛在威脅。流域人類(lèi)活動(dòng)產(chǎn)生的新污染物最終通過(guò)直接或間接方式匯入海洋,給河口、海灣生態(tài)系統安全帶來(lái)較大潛在風(fēng)險,基于陸海統籌、協(xié)同治理理念,開(kāi)展典型入海河口及周邊海域新污染物篩查識別、系統監測、風(fēng)險評估和管控策略研究,將為流域/區域新污染物精準治理與風(fēng)險管控提供重要理論依據和有益方法探索。同時(shí),新污染物環(huán)境濃度低、組成復雜、來(lái)源廣泛、信息未知的特點(diǎn),為其監測技術(shù)體系構建帶來(lái)前所未有的挑戰。當前,基于高分辨質(zhì)譜的非靶向篩查已是高通量檢測和識別新污染物的重要手段,但非靶向篩查方法標準化、高分辨質(zhì)譜數據高效處理和深度分析方法構建仍亟待研究解決。為此,本研究系統構建了基于高分辨質(zhì)譜的環(huán)境新污染物非靶向篩查分析方法,評估其應用于環(huán)境樣品未知物結構鑒定、轉化產(chǎn)物識別和初步定量分析的可行性和準確度,并應用該技術(shù)流程,針對珠江入??诩爸榻诤S蜷_(kāi)展新污染物篩查識別、海洋生態(tài)風(fēng)險評估、污染來(lái)源解析及重點(diǎn)關(guān)注新污染物清單研究。


          圖1 環(huán)境新污染物非靶向篩查分析方法與珠江口新污染物篩查評估示意圖

          圖文導讀

           

          1非靶向篩查方法構建及效果評估

          團隊研究構建了一套涵蓋樣品前處理、樣品檢測及高分辨質(zhì)譜數據自動(dòng)化處理的新污染物篩查工作流程,通過(guò)評估多種環(huán)境濃度與基質(zhì)條件下的污染物篩查識別率與定量準確度,驗證非靶向篩查技術(shù)應用于環(huán)境新污染物篩查時(shí)的可行性和可靠性(Assessment for the Data Processing Performance of Non-target Screening Analysis Based on High-resolution Mass Spectrometry,DOI:10.1016/j.scitotenv.2023.167967)。結果表明,該篩查方法能夠有效分析不同濃度的加標樣品,準確提取加標化合物色譜峰并將其標識為樣品特征峰。即使在10 ng/mL的低濃度樣品中,仍有75%以上目標峰被成功識別,具有高靈敏的特征峰提取效果。本研究創(chuàng )新合并數據依賴(lài)型(DDA)與數據非依賴(lài)型(DIA)模式的質(zhì)譜數據,結合兩種數據采集模式的優(yōu)勢,進(jìn)一步改進(jìn)了色譜峰結構鑒定方法,提升了定性分析的靈敏度,加強了復雜基質(zhì)中的化合物鑒定能力。此外,采用同位素標記物對高分辨質(zhì)譜數據進(jìn)行校正,計算得到化合物的半定量結果具有較高的準確度。由66種不同類(lèi)別新污染物在廢水、地表水和海水基質(zhì)樣品中的加標檢測結果和珠江流域實(shí)際水樣中新污染物的檢測結果共同證明,該技術(shù)方法針對環(huán)境介質(zhì)中微量、痕量新污染物具有穩健、靈敏的監測效果。


          圖2 環(huán)境激素類(lèi)化合物篩查識別效果:(a)特征峰識別效果;(b)DIA與DDA模式下的結構鑒定效果

          圖3 66種環(huán)境污染物在廢水、地表水和海水基質(zhì)樣品中的篩查識別效果


          圖4 珠江流域實(shí)際水樣篩查識別結果:(a)特征峰篩查結果;(b)DIA與DDA模式下的結構鑒定結果

          2珠江口新污染物篩查識別及分布特征

          于枯水期對珠江八大入??诩爸榻诤S蛟O置46個(gè)監測點(diǎn)位,對水質(zhì)樣品開(kāi)展新污染物非靶向篩查,共識別出179種新污染物,包括60種藥物、70種農藥、35種工業(yè)化學(xué)品、7種個(gè)人護理品及7種獸藥。其中,阿特拉津(除草劑)、敵草?。ǔ輨?、地西泮(精神類(lèi)藥物)、金剛烷胺(抗病毒藥物)、HMMM(輪胎交聯(lián)劑)的檢出率高于80%,是調查區域普遍存在的新污染物,指示了農業(yè)面源排放、城市雨水徑流以及城市污水處理廠(chǎng)排水對入海新污染物有重要貢獻。定量檢測結果顯示,有20余種化合物在調查區域內最高濃度達到50 ng/L,與同類(lèi)新污染物相比處于較高水平。此外,各入??谛挛廴疚镔x存情況不同,主要因流經(jīng)區域生產(chǎn)、生活的差異對新污染物排放特征的影響所致。


          圖5 珠江口新污染物檢出率與分類(lèi)


          圖6 不同入??谛挛廴疚锝M成特征

          3珠江口新污染物生態(tài)風(fēng)險

          基于生物毒性數據對新污染物在近岸海域產(chǎn)生的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評價(jià),結果表明,多種農藥和藥物在珠江入??诩爸榻诤S虼嬖诟呱鷳B(tài)風(fēng)險。其中,吡蟲(chóng)啉的風(fēng)險商值最高(57),其次是噻呋酰胺(44)、噻蟲(chóng)嗪(24)、芐嘧磺?。?4)和利托那韋(12),再次是抗蚜威(9)。三種新煙堿類(lèi)殺蟲(chóng)劑(吡蟲(chóng)啉、噻蟲(chóng)胺、噻蟲(chóng)嗪)對98%、76%和87%點(diǎn)位產(chǎn)生高風(fēng)險,說(shuō)明農業(yè)面源排放產(chǎn)生的污染具有區域性。根據評估結果,本研究將噻蟲(chóng)嗪、吡蟲(chóng)啉、芐嘧磺隆、利托那韋、噻呋酰胺等21種生態(tài)風(fēng)險高于1的新污染物確定為珠江入??诮逗S蚋哧P(guān)注新污染物。


          圖7 珠江口新污染物生態(tài)風(fēng)險商值與分布趨勢

          4新污染物轉化產(chǎn)物生態(tài)風(fēng)險不容忽視

          結合數據庫匹配、診斷離子分析、PCA分析等方法,識別新污染物轉化產(chǎn)物,分析其轉化路徑及毒性變化趨勢,為厘清新污染物環(huán)境轉化過(guò)程、確認環(huán)境風(fēng)險潛勢提供支持。本研究共識別出15種新污染物轉化產(chǎn)物,其中卡馬西平、阿特拉津及HMMM的轉化過(guò)程伴隨著(zhù)產(chǎn)物生物毒性的升高。根據定量結果,盡管阿特拉津轉化產(chǎn)物(26 ng/L)具有與母體化合物(77 ng/L)相近的環(huán)境濃度,但其生物毒性遠高于母體,因此可能引發(fā)更嚴重的生態(tài)風(fēng)險。研究結果表明,在評估新污染物環(huán)境生態(tài)影響時(shí),深入了解新污染物轉化產(chǎn)物及其環(huán)境危害具有重要意義。


          圖8 珠江口產(chǎn)物轉化路徑與毒性變化

          小結

          本研究為環(huán)境新污染物非靶向篩查與生態(tài)風(fēng)險評估提供了高效、準確、適配的工作流程,并以珠江入海河口及珠江口近岸海域為例開(kāi)展研究和應用,從新污染物產(chǎn)排與賦存角度闡釋流域人類(lèi)活動(dòng)引發(fā)的海洋生態(tài)風(fēng)險。新污染物篩查識別結果表明,該技術(shù)流程能夠為掌握流域新污染物的賦存與分布情況提供必要手段,本研究識別出的潛在高生態(tài)風(fēng)險新污染物為海洋生態(tài)環(huán)境風(fēng)險管控策略的制定提供重要基礎數據。

          作者簡(jiǎn)介

           

          通訊作者  謝丹平,正高級工程師,華南生態(tài)環(huán)境監測分析中心(南海生態(tài)環(huán)境監測評價(jià)研究中心)主任,國家環(huán)境監測“三五”人才。近年來(lái),聚焦新污染物篩查識別及環(huán)境行為研究、新污染物生物傳感監測新技術(shù)及監測體系創(chuàng )新研究,承擔科研項目30余項,發(fā)表學(xué)術(shù)論文70余篇,獲省部級一等獎1項、二等獎3項。

           

          共同第一作者  劉鶴,研究實(shí)習員。主要從事新污染物非靶向篩查技術(shù)與應用研究,在Science of the Total Environment、Environmental Pollution、Journal of Hazardous Materials等期刊上聯(lián)合發(fā)表SCI論文10余篇,其中以第一作者/通訊作者身份發(fā)表文章4篇。

           

          共同第一作者  趙波,副研究員,國家環(huán)境監測“三五”人才。主要從事環(huán)境中新污染物篩查監測與定量監測方法研究,以第一作者/通訊作者在Science of the Total Environment、Microchemical Journal、Marine Pollution Bulletin等期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文10余篇,獲國家發(fā)明專(zhuān)利2項、實(shí)用新型2項。